契丹围攻幽州，守将周德威遣使告急，李嗣源力主救援，并请率五千突骑为前锋。李存勖便让他与符存审、阎宝会师于易州，一同援救幽州。李嗣源分析敌我形势，采取“潜行溪涧，袭其不备”的战术，率军翻越大房岭，沿山涧东进。与养子李从珂拼死血战，击退契丹军的多次堵截，进抵幽州城外六十里处。当时，契丹骑军突然杀至，李嗣源纵马冲入敌阵，舞槌奋击，所向披靡，生擒契丹队帅。晋军随后进击，终于大败契丹，解除幽州之围，李嗣源班师，进拜检校太保。

李嗣源联合河中节度使朱友谦、昭义节度使李嗣昭、沧州节度使符存审、定州节度使王处直、天平节度使阎宝、大同节度使李存璋、新州节度使王郁、振武节度使李存进、同州节度使朱令德，三次上表劝进，请李存勖称帝，并各献货币数十万，作为其登基建国的费用，但均被李存勖拒绝。李嗣源在戚城大破梁将戴思远，斩首二万级，升任蕃汉内外马步副总管，并加授同平章事衔。

李嗣源调任横海军节度使，李存勖在邺都称帝，建立后唐，是为后唐庄宗，李嗣源进拜检校太傅，兼任侍中。当时，梁唐两军主力对峙于黄河沿岸，一路梁军正急攻泽州，而后唐潞州守将李继韬却叛附后梁，李存勖便与李嗣源商议，欲出兵奇袭郓州，以切断梁军右翼。李嗣源亲率五千步骑渡过济水，趁梁军不备袭破郓州，被拜为天平军节度使。

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梁将王彦章率军进逼郓州，李嗣源命李从珂率骑兵迎战，在递坊镇大败梁军前锋，俘获梁将任钊等三百人，迫使王彦章退屯中都。李存勖自杨刘渡河，进抵郓州，并以李嗣源为前锋，攻破中都，擒获王彦章。当时，唐军诸将都认为应先攻占青州、齐州、徐州、兖州等地，再乘机而动。李嗣源却力排众议，建议奔袭汴州，攻取后梁国都。他率前军倍道兼程，抵达汴州，而后挥军攻城，梁帝朱友贞自杀，梁将王瓒开封丘门迎降，后梁正式灭亡。不久，李存勖迁都洛阳，升任李嗣源为中书令。

李存勖在南郊祭天，并赐李嗣源铁券。不久，李嗣源平定潞州叛乱，擒获叛首杨立，被调为宣武军节度使，兼任蕃汉内外马步军总管。契丹南侵，李嗣源又率军北征，在涿州大败契丹。

李嗣源调任成德军节度使，移镇镇州。此时，李存勖早已荒怠政务，纵容宦官、伶人乱政，还无罪诛杀郭崇韬、朱友谦等功臣。李嗣源因位高权重，也受到庄宗的猜忌，李嗣源自镇州入朝，庄宗竟让诸军马步都虞候朱守殷对他进行监视。朱守殷暗中告诫李嗣源，称他已到“德业振主者身危，功盖天下者不赏”的地步，让他早做打算，但他却不为所动。当时，李嗣源常遭流言毁谤，幸有枢密使李绍宏为其开脱，方免遭杀害。

魏博戍卒在贝州哗变，推赵在礼为首领，攻入邺都。李存勖初命元行钦征讨，但却连连失利，只得起用李嗣源，让他率从马直北上，会合元行钦平叛。李嗣源抵达邺都，驻扎于城西南，并定下攻城日期，从马直却在攻城前夜哗变，劫持李嗣源，声称要与邺都叛军合势，拥其称帝河北。

赵在礼率将校出城迎拜，将李嗣源迎入邺都，但不许乱军入城，李嗣源借口收抚散兵，逃出邺都，抵达魏县。命牙将张虔钊前往元行钦营中，召其前来一同平乱，元行钦却疑其有诈，率一万步骑退至卫州，诬奏李嗣源与叛军合谋叛乱。

李嗣源初抵魏县时，部下不满百人，召集霍彦威所部五千镇州军，稍微恢复了些兵力，欲返回成德藩镇，等待皇帝降罪。但霍彦威、安重诲皆反对，建议他返回朝廷，向皇帝当面自辩。李嗣源遂率军南归，并数次上表申诉，向李存勖表明心迹，但皆被元行钦阻遏，未能上达。当时，李嗣源长子李从璟正在洛阳禁军效力，奉庄宗之命去招抚李嗣源，也被元行钦扣留在卫州。李嗣源疑惧不安，乃采纳女婿石敬瑭的建议，决定攻取汴州，谋求自立。齐州防御使王晏球、贝州刺史房知温、北京右厢马军都指挥使安审通、平卢节度使符习皆拥戴李嗣源，率部前来与其会合，李嗣源兵力大增。

李存勖亲自率军东征，欲坐镇汴州指挥平叛，命龙骧指挥使姚彦温率八百马军为前锋，又命指挥使潘环率军护卫粮草，姚彦温、潘环皆投降李嗣源。李嗣源已抢先占据汴州，李存勖知道局势已不可挽回，行至万胜镇便下令回师，仓皇返回洛阳，士卒沿途逃散过半。他决定前往汜水关，会合长子李继岌统率的征蜀大军，再联兵进剿李嗣源。从马直指挥使郭从谦突然发动叛乱，率所部攻入兴教门，庄宗亲率宿卫出战，结果中流矢而死。当时，洛阳大乱，通王李存确、雅王李存纪等宗室诸王皆逃散，朱守殷遣使到李嗣源军中，请他速入京城，安定局面。