前晋新州将领卢文进,不满李存勖征兵本部,用于进攻后梁,遂举兵投降契丹,阿保机领兵对中原发动了第一次战争,和卢文进一起攻打新州和幽州。卢文进与契丹兵进攻新州,击败晋将周德威,并乘胜围攻幽州城将近二百天。后来,晋军李嗣源的援兵到达,经过一番激战,大破契丹,阿保机在失败后,虽然被迫撤兵,但仍以卢文进为幽州留后、卢龙节度使,令其常居平州,打开了南下中原的一道门户。
镇州防御使张文礼杀死节度使王镕,向阿保机求救,一同对付李存勖,义武节度使王处直也遣子王郁求契丹出兵解镇州之围,又给契丹提供了一次插手中原事务的机会。阿保机再度率大军入居庸关,下古北口,攻陷涿州后进兵围困定州,在沙河及望都与李存勖展开大战。辽军以绝对优势围击李存勖的千骑亲军,但骁勇善战的李存勖突围而出,会合大军奋勇反击,逐北百余里。时正逢连日大雪,契丹人马缺乏食粮,死伤惨重,阿保机被迫撤退,在退兵之际法度井然,令李存勖赞叹其御兵有法。
两次用兵失利后,阿保机改变了战略部署,将进攻方向转向西北和东北,计划先征服草原诸游牧部落和素有“海东盛国”之称的强敌渤海国,解除来自侧翼的威胁,再全力南下与割据势力争夺河北、河东。
阿保机召开贵族大会,部署新的作战计划,亲率大军出征吐谷浑、党项、阻卜诸部,兵锋北抵乌孤山,曾抓获回鹘都督毕离堇,迫使回鹘乌主可汗纳贡谢罪;往西则抵达浮图城,还扫荡了北至胪朐河,西达阿尔泰山的广大地区,使契丹的势力范围大大扩展。
在西征过程中,阿保机把征服和俘虏的各族男女,改编为契丹新八部,分隶于原契丹八部管理。而契丹原八部早已规定了固定的地区,由氏族部落转变成地域居民了,这样重新编制部族,推动了统治民族和被统治民族在地域基础上的民族融合,为日后草原各游牧部落同辽朝政治关系的确立奠定了基础。
对于东北腹地,阿保机采取步步为营、稳步推进的策略,利用“鲸吞蚕食”与“远交近攻”的战略,将距离契丹本部较近的辽河流域和大兴安岭地区先纳入统治区域,待时期成熟后,进入松花江流域,消灭渤海国,进而统一东北,以此创造契丹作战四方的战略基地和大后方。
对于契丹来说,在东北的近亲奚族与自己比邻而居,关乎本土的安危。因此,被阿保机集中力量讨伐,在攻打刘仁恭的回军途中,袭击山北奚人,将其打败。派偏师讨伐奚、靅诸部及东北女真中尚未归附的部族,一概攻破降服之。
经过反复的进剿,奚族势力大为削弱,亲征西部奚族,奚人自恃地险路远,叛服不常,阿保机多次派人对他们加以招抚晓谕而不听。这次战役所向即下,分兵讨伐东部奚,也得到平定。于是,东到大海,南及白檀,西越松漠,北抵潢水,总计五部的辽西之地,均归入契丹版图。
对大兴安岭各部,阿保机则进行了反复的征讨进剿,逐步蚕食控制各部,对黑龙江上游的黄头室韦部族,他以计降之。阿保机进兵连破室韦、于厥及奚族首领辖剌哥,俘获甚众,经过多次战争,大小黄室韦和黑车子室韦先后归附契丹。
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在对汉地的战事不顺的情况下,阿保机将俘掠来的汉民大量安置在辽河中游,这又引起与渤海国的冲突,阿保机对渤海觊觎已久,而每次兴兵南掠,又惟恐其在背后偷袭。
阿保机宣布“所谓二事,一事已毕,惟渤海世仇未雪,岂宜安驻!”倾师东征渤海,进围渤海国的西部重镇扶余府,四天后便将其攻克。仅用六天,契丹军便把渤海都城忽汗城团团包围。三天以后,渤海王大諲撰率领几百名大臣开城投降,阿保机将渤海改为东丹国,封耶律倍为东丹王,号“人皇王”。
其后的六个月,阿保机留在东丹国,一方面进讨拒不归附或降而复叛的渤海残余势力,一方面就地考察如何统治这片新征服的疆土。经其决策,东丹国保留原渤海国的政府体制和封建秩序,一用汉法。在黑龙江和乌苏里江流域广置官府,实施实际管理,灭亡渤海后,阿保机将势力扩大到了渤海沿岸,攫得今东北东部以东至日本海的大片物产丰饶的土地。在拥有大片腹地后,契丹既占有了控扼其未来对手女真族的据点,还彻底解决其南攻汉地的后顾之忧。
阿保机在征服渤海、返回皇都的途中病逝于扶余,终年五十五岁,阿保机的梓宫运抵皇都,暂且停放在子城西北,群臣为他上谥号为升天皇帝,庙号太祖。阿保机次子耶律德光在述律平的拥护下,越过长兄耶律倍而得以即位,即辽太宗,阿保机被葬于祖陵。