裴度由蔡州入朝，留马总任彰义军留后，裴度刚入蔡州时，有人诬陷裴度私自没收吴元济家的妇人珍宝，宪宗听说后颇为怀疑他。这时宪宗想将吴元济的旧将全部诛杀，加授梁守谦两支宝剑，派他前往蔡州执行。裴度回朝至郾城时遇见梁守谦，便又与他返回蔡州，按罪行轻重对吴元济的旧将施以刑罚，并未完全按宪宗诏令行事。梁守谦一再以诏令制止裴度，裴度先以奏疏陈述，之后直接回朝当面陈述。
当时，成德节度使王承宗十分恐惧，裴度接受韩愈的建议，派善辩的柏耆携信至镇州晓喻王承宗，王承宗摄于兵威，只得上表献上德、棣二州，顺服于朝廷。宪宗为嘉奖裴度，下诏加其为金紫光禄大夫、弘文馆大学士，赐勋上柱国，封晋国公，食邑三千户，复知政事，加授其子及侄女婿等官职，又诏刑部侍郎韩愈撰《平淮西碑》，以示纪念。
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宪宗因淮西平定、功臣李光颜等入朝时，打算在宫内为他们设宴，诏令六军使派人修葺麟德殿的东廊。军使张奉国因公费不足，拿出私财用以补助，他向宰相诉说了这件事。裴度委婉禀奏说：“陛下营造宫室，有将作监等司局经管，怎么能让功臣破费家产来营建修缮？”宪宗恼怒张奉国泄露此事，便让他辞官归居。疏浚龙首渠，兴建凝晖殿，雕塑装饰绮丽光华，将佛寺的花木移植到内宫庭院。程异、皇甫镈二人兼任度支使、盐铁使时，屡屡进贡超额钱财，帮助宪宗营造宫室。宪宗又以程异、皇甫镈在平定蔡州时供给粮饷不少，同时授予二人同平章事之职。裴度在延英殿面奏时因而劝谏宪宗，宪宗未同意；裴度三次上疏论析此事，甚至请求免除自己的相位，宪宗都不省悟。
此时，商人张陟欠五坊使杨朝汶的利息钱潜藏隐迹，杨朝汶在张陟家搜到一个私人记事簿，有个欠债人卢载初，说是已故的西川节度使卢坦的手书笔迹，杨朝汶就逮捕卢坦家的人关押起来。卢坦的儿子不敢申辩鸣冤，便用自己的钱偿还杨朝汶。经验证笔迹，却是已故郑滑节度使卢群的手笔。卢坦的儿子为此事申辩索还代偿的钱，杨朝汶说：“钱已进缴入宫，不可能再得到。”御史中丞萧俛与谏官们向宪宗上疏，陈述杨朝汶强暴蛮横的情况，裴度与崔群趁延英殿对答策问时，也力陈其暴横情况。宪宗说：“朕要与你们商量东线的军事，这样的小事我自会处置。”裴度进奏说：“用兵是小事，五坊使追捕无辜平民是大事。军事不顺，可忧的只是山东一地；五坊使滥施暴虐强横，恐怕将会乱了皇城危及天子。”宪宗很不高兴，在裴度的坚持下，宪宗不得不将杨朝汶赐死，并释放所有被拘系的人。
李师道一再违背朝廷命令，宪宗下诏书调集宣武、义成、武宁、横海四节度使的军队与田弘正会师讨伐。田弘正奏请取道黎阳渡过黄河，会同李光颜等一起进军。宪宗在延英殿召集宰辅大臣商议，其他人都说：“统兵在外的事，由大将裁决，既然已有奏陈，自当听从他的奏请。”惟独裴度认为不可取黎阳渡河，进言说：“魏博军与其他各道的军队不同。此次用兵，过河之后，不可退却，必须进击，才能成功。若取道黎阳渡河，则刚一离开自家地界，便到了滑州，与敌毗邻，空有供给粮饷之劳，又因担心战火波及本境而生顾盼不前之势。况且，田弘正、李光颜二人均缺少当机立断的威势，交相疑惑不定，势必延误军机。然而用兵之事不容中途插手节制，一开始决策，应有不可行的谋虑。如果想倚重河南，倒不如扬威河北。否则，就暂且秣兵厉马，等待霜降水落，从杨刘渡过黄河，直抵郓州。只要到达阳谷安营扎寨，那时朝廷军队的威势自必旺盛，贼军自必衰弱。”宪宗说：“裴卿所言极是。”于是，诏令田弘正取道杨刘渡河，当田弘正渡过黄河向南进军，距离郓州四十里处构筑营垒时，贼军威势果然顿减。不久，就平定了李师道。
裴度为人执着，不改禀性，忠心侍奉宪宗，当时的朝政凡有失误他无不极力进言，因此遭皇甫镈挑拔离间，使宪宗对裴度心生不悦，宪宗为宦官陈弘志等谋害，由唐穆宗李恒即位。
张弘靖被幽州军囚禁，田弘正在镇州遇害，朱克融、王廷凑又在河朔作乱，穆宗诏令裴度以原职任镇州四面行营招讨使。当时穆宗荒唐乖戾，宰相才能平庸，治国谋划不当，致使再度兴乱。即使号为名将的李光颜、乌重胤等，率十余万军队攻打叛镇，也无一点成效。因局势已经动荡，无力再振朝纲。然而，裴度自接受委任之日起，便检阅军队，补充士卒，无暇安寝。又亲自督战西线军队，身临敌境，攻破敌城，斩杀贼将，频频向朝廷报捷。穆宗十分嘉许裴度的忠诚，月月派遣宫中使臣前往抚慰，晋升裴度为检校司空，兼任掌管北山诸蕃使。
当时，翰林学士元稹勾结穆宗身边的近侍，谋求充任宰相，他与知枢密魏弘简是刎颈之交。元稹虽与裴度素无仇怨，但非常忌妒他位在自己之上。裴度当时正在山东指挥作战，每每处置军务有所论奏，多被元稹留持，天下人都说元稹恃宠迷乱穆宗视听。裴度忍无可忍，在军中相继上呈三个奏章，抨击、揭露魏弘简、元稹阻挠、破坏讨伐幽州军事的罪行，情激辞切。穆宗尽管不高兴，但惧怕众人议论，于是调任魏弘简为弓箭库使，免去元稹宫内官职，但偏宠元稹的心意未减。不久，授予元稹平章事；接着解除裴度的兵权，命其以代理司徒、同平章事之职调任东都留守。谏官们相继从便殿角门拜伏到延英门进谏，每日二三起。穆宗明白他们谏奏什么，却不及时召见；谏官们都上疏说：当前尚未息兵，裴度有将相的全才，不应将他安置在闲散之地。穆宗因奏疏纷繁，不知怎么办，明白人心在裴度，便命裴度由太原起程，经长安赴洛阳。当时元稹为相，奏请穆宗罢兵，以替王廷凑、朱克融昭雪，来解深州之围，其目的是想解除裴度的兵权。
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裴度到达长安，见到穆宗后，先叙述朱克融、王廷凑在河朔暴乱，自己奉命讨贼无功；再陈述受职东都，准许让他进京朝见。言辞温和，气势强劲，感动了周围在座的人。裴度拜伏在殿前台阶上进奏，泪水横溢，声音呜咽，穆宗为之动容，亲自口谕说：“所奏谢恩之意已明，朕在延英殿接见你。”事先，人们认为裴度没有近臣帮助，被奸邪之臣排斥，尽管他有功勋德望，仍恐怕不能感动穆宗。待到裴度禀奏河北讨贼情况，陈辞慷慨激切，扬声于殿廷，在座者无不直身敬重。即使是武将公卿，也有为之叹息落泪者。委任裴度代理司徒、扬州大都督府长史，任淮南节度使，进阶为光禄大夫。
当时，朱克融、王廷凑虽已接受朝廷授予的符节和斧钺，却未解除对深州的围困。裴度刚从太原出发时，即去信给二人，晓以大义。朱克融撤去围困的军队，王廷凑也撤军退却。宫廷使臣有人从深州返京禀报军情，穆宗非常高兴，当天又派宫廷使臣去深州接出牛元翼；并让裴度再次去信给王廷凑。裴度在顺路来京都长安途中接到诏书，中使到裴度的信，称：“臣入朝谢恩后，立即在东都执行留守任务。恐怕王廷凑得知臣已无兵权，便违背以前的约定，请考虑改换别给他去信。”使臣便将裴度的信呈送朝廷，并拟更奏报此事。待到裴度抵达京城，进殿应对明辨是非，穆宗正为深州被围忧愁，于是委任裴度为淮南节度使。
此前，监军使刘承偕倚仗穆宗宠信凌辱昭义节度使刘悟，三军将士群情愤激，大肆喧闹，抓了刘承偕，打算杀了他。他的两个侍从已被杀，刘悟护救，刘承偕才得以免死，因而将刘承偕囚禁起来。穆宗下诏让刘悟将刘承偕送还京城，刘悟以军情为由推托，不按时奉行诏令。到裴度受任淮南节度使时，宰相们在延英殿进奏，裴度也在场，穆宗向裴度询问此事，裴度为刘悟辩解，并请求穆宗下诏斩杀刘承偕。穆宗低下头思考了好久，说：“我并不怜惜刘承偕，只是因为他是太后的养子。现在他被囚禁，太后还不知道。如果您的处置办法还未想好，可再议合适的办法。”裴度与王播等再进奏说：“只要将刘承偕流放到偏远条件恶劣的地方，他一定能被放出来。”穆宗认为这样处置恰当，刘承偕果然得以返回京城。
裴度刚被册拜为司徒，徐州便奏报：武宁军节度副使王智兴驱逐了节度使崔群，自称留后。朝廷惊骇，当即命裴度任司徒、同平章事，仍主持朝政。并委派王播接替裴度镇守淮南。
裴度与李逢吉一向不和，裴度从太原入朝奏事，那些忌恨裴度的大臣认为李逢吉善于搞阴谋诡计，足以设计构陷裴度，于是从襄阳召李逢吉入朝，任兵部尚书。裴度再次主政后，魏弘简、刘承偕的党羽仍在宫中。李逢吉采用同宗兄弟之子李仲言的计谋，通过医士郑注与中尉王守澄勾结，使宫内官员都帮助李逢吉。左神策军奏报：告发人李赏声称和王府司马于方受元稹指使，勾结刺客要行刺裴度。穆宗命左仆射韩皋、给事中郑覃与李逢吉三人审理此案，案未审毕，就将元稹贬为同州刺史，裴度贬为左仆射，李逢吉接替裴度为相。
从此，李逢吉党羽李仲言、张又新、李续等，勾结宦官，煽动朝臣建立朋党来阻挠裴度，当时号称“八关十六子”，“八”、“十六”，都是所勾结相关人员数字。而裴度的丑恶名声，传闻日甚一日。穆宗就将裴度调出朝廷任司空、山南西道节度使，不带“平章事”之衔。